Лайонел получил образование в школе Хэрроу и в Тринити-колледже в Кембридже, где получил степень бакалавра в 1903-м и магистра в 1908-м году. В 1910 г. он был избран в Палату общин от Эйлсбери в Бакингемшире. Когда вспыхнула Первая мировая война, его младшие братья Ивлин и Энтони вступили в британскую армию, но Лайонел, как старший наследник банкирского дома "Н.-М. Ротшильд и сыновья", вынужден был остаться дома. Однако он получил звание майора Бакингемширского королевского ополчения и занимался призывом в своём округе. В 1917 г. он стал кавалером военного отдела Ордена Британской империи.

Ивлин Ротшильд был тяжело ранен в бою и вскоре умер, а Лайонел и Энтони после смерти отца стали в 1917 г. управляющими партнёрами Банка Ротшильдов. После этого, однако, Лайонел большую часть своего времени и денег посвятил владевшей им с детства страсти - разведению садов. В 1919 г. он приобрёл имение Митфорд в Эксбери, графство Гемпшир, и превратил его в один из лучших садов Англии, в котором было более миллиона растений.

Лайонел финансировал экспедиции в труднодоступные места Земли для сбора семян экзотических растений и последующих экспериментов с ними.  Он вывел более 1200 новых гибридов рододендронов и азалий, эту работу продолжил его сын Эдмунд. В 2001 г. Лайонелу была посмертно присуждена высшая награда Американского рододендронового общества.

Имя Лайонел происходит от латинского "маленький лев". Имя Нэтан - английская форма библейского имени Натан, что значит "он дал". Фамилия Ротшильд означает "красный щит" на немецком.

Вне Лондона

- В его честь названа Rothschild Street в Глен-Эйре - пригороде Мельбурна, Австралия.