Энтони, младший из трёх детей в семье, получил образование в престижной частной школе Чартерхауз и в Крайстс-колледже Кембриджа, где получил диплом инженера. В 1946 г., отслужив в британском военном флоте, начал изучать скульптуру в Королевской академической школе - старейшей художественной школе Британии.

В юности Каро увлекался пластикой Карла Миллеса, Жана Дюбюффе и Жермен Ришье. В 1950-е годы он был ассистентом выдающегося скульптора Генри Мура (1898 - 1986). В 1958г. Каро познакомился в Лондоне с американским критиком Клементом Гринбергом (1909 - 1994), во многом определившим ориентиры творчества английского скульптора. Большое влияние оказали на него также работы американцев Дэвида Смита и Кеннета Ноланда.

Для индивидуальной манеры Каро, начиная с 1960-х годов, характерны абстрактные композиции из металла, часто с использованием готовых форм фабричного производства, во многих случаях эти композиции вписаны в окружающий ландшафт, часто раскрашены. Каро говорил в одном из интервью, что хочет создавать скульптуру из "чего-то совершенно анонимного, из хлама". Его работы обычно устанавливаются прямо на полу или на земле, разрушая барьер между композицией и зрителем.

С конца 1950-х годов Каро вёл курс скульптуры в лондонской Школе искусств Св. Мартина. Он также преподавал в Беннингтон-колледже (1963-65). Первая персональная выставка Каро состоялась в Милане в 1956 году. Его международное признание в качестве лидера "нового поколения" английской скульптуры упрочила выставка в Еврейском музее Нью-Йорка (1966), где были представлены работы как самого Каро, так и нескольких его учеников.

В 1970-х годах в работах Каро появляются фигуративные элементы, он также отдаёт дань жанру инсталляции. В своих инсталляциях последних двадцати лет Каро использовал самые различные материалы. Особенный интерес вызвали его масштабные произведения на религиозную тематику - "Страшный суд" (1999) и "Капелла Света" (2008). В конце 1990-х вместе с архитектором Норманом Фостером Каро участвовал в проектировании лондонского пешеходного моста Миллениум. Каро сотрудничал также с крупнейшим архитектором современности Фрэнком Гери.

Энтони Каро удостоен многих профессиональных наград, его работы выставлены в крупнейших музеях мира. В 1987 г. он был награждён рыцарским званием, в 2000 г. - Орденом Достоинства.
 

Имя Энтони - английская форма римского имени Antonius, этрусского происхождения. Имя Альфред - древнеанглийского происхождения, состоит из элементов ælf - "эльф" и ræd - "совет". Фамилия Каро - от латинского carus - "дорогой, любимый".

Вне Лондона

- Композиция "Город мечты" (1996) в Йоркширском парке скульптуры.
- Инсталляция "Музыка моря" на набережной в Пуле, графство Дорсет.